電子和質子的運動通常在生命系統和工程材料中協同作用。最熟悉的例子是質子對電子轉移(PCET),這是一個在生物能源中發揮關鍵作用的過程。細胞呼吸、光合作用和固氮。 PCET 也影響了許多用於能量轉換和儲存的人造材料的設計。最近,科學家發現了另一個相關過程,稱為質子單鏈能量轉移(PCEnT)。
在先前PCET和PCEnT研究的基礎上,中國科學院大連化學物理研究所吳凱峰教授領導的團隊現在研究了另一個重要但人們知之甚少的過程:與質子運動相關的孿生能量轉移。
雙能量轉移是能量在自然和合成系統中移動的主要方式。但它的工作原理與單線能量傳輸不同。了解質子運動如何影響這個過程可以為控制先進材料中的能量流開闢新的方法。
在發表於的一項研究中 天然材質研究人員報告了一種以前未知的機制,稱為質子穿梭輔助雙生能量轉移(PS-TET)。當能量從基於 ZnSe 的膠體量子點 (QD) 移動到附著在其表面的苯酚-吡啶二元受體時,可以觀察到該過程。
質子穿梭機如何移動能量?
當 ZnSe 量子點吸收光時,它們進入激發態。然後電洞從 ZnSe 移動到苯酚,而質子同時從酚轉移到吡啶。
然後電子從 ZnSe 轉移到苯氧基自由基。同時質子從吡啶鎓移回原來的位置。這些相互關聯的步驟共同導致三重態自旋能從 ZnSe QD 整體移動到苯酚-吡啶染料。
最終,質子回到了它開始的地方。但其暫時的運動會產生重要的後果。與沒有質子穿梭的甲基化類似物相比,此穿梭大大提高了雙能量轉移的速度和效率。
研究團隊還發現,在吡啶中添加剝離電子的三氟甲基取代基可以改變電子-質子對和電洞轉移步驟發生的順序。
室溫下的量子穿隧效應
PS-TET 速率隨溫度變化很小。這表明質子不會透過傳統的熱驅動過程移動。相反,它似乎穿過量子力學隧道。
涉及質子振動波函數疊加積分的計算支持了這種解釋。這些積分有助於確定激發態下的哪一種弛豫路徑是優選的。並引導系統進行高效率的雙能遷移。
這項發現表明,即使在室溫下,量子效應也可用於控制複雜材料中的電荷和能量轉移。
可能用於太陽能電池、雷射和催化。
「PS-TET機制的發現對許多與分子激發態自旋三重態相關的現代分子技術產生了深遠的影響,」吳教授說。
提高雙生效率可以改善光氧化還原和環境催化。然而,在其他技術中,對孿生形成的限制可能是必要的。有機光電器件,如太陽能電池和雷射器,當不需要的孿生狀態被抑制時,它可以更好地發揮作用。
該研究表明,科學家或許能夠根據需要調整雙胞胎的形成。製造質子太空梭可以改善這個過程。雖然可以減少或防止拆除太空梭,









